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近日，合肥工業(yè)大學材料科學與工程學院鋰/鈉電池材料與安全技術(shù)團隊在高性能鋰離子電池硅基負極研究領(lǐng)域取得新進展，相關(guān)研究成果以“In-Situ Artificial Hybrid SEI Layer Enabled High Performance Prelithiated SiOxAnode for Lithium-Ion Batteries”為題發(fā)表在國際知名期刊Advanced Functional Materials上（Adv. Funct. Mater., 2023, 202303020.）。

氧化亞硅（SiOx）具有高理論比容量、合適的工作電位和低成本等優(yōu)勢，是下一代鋰離子電池高容量負極材料的有力候選者。與純硅材料相比，SiOx在長期循環(huán)中的體積變化可以被初始鋰化過程中形成的硅酸鹽和氧化鋰所緩沖。但是這些不可逆的緩沖物質(zhì)也消耗了電池中的活性Li+，導致首次庫侖效率（ICE）下降。通過預(yù)鋰化策略可以有效補償初始循環(huán)中的鋰損失，大幅提升ICE。然而，隨著預(yù)鋰化程度的加深，SiOx中生成的鋰硅合金（LixSi）會對電極界面和電極結(jié)構(gòu)的穩(wěn)定性帶來巨大挑戰(zhàn)，從而影響電池的循環(huán)壽命。

該研究通過調(diào)控SiOx電極的預(yù)鋰化深度，利用電極自身還原性在表面原位構(gòu)建了Li3Sb/LiF人工SEI界面層，其有效抑制了SiOx顆粒在充放電過程中的體積變化并均勻化應(yīng)力分布，避免顆粒破碎和電極結(jié)構(gòu)崩塌。同時，基于理論計算和實驗結(jié)果表明界面層具有較低的鋰離子擴散能壘，能夠增強Li+在電極/電解液界面的擴散動力學。界面優(yōu)化改性后的SiOx負極半電池ICE高達94.5%，其在0.5 C循環(huán)200次后仍具有77.4%的容量保持率。其與高容量NCM811正極組裝的全電池ICE達到86.0%，在0.5 C循環(huán)100圈后實現(xiàn)了86.6%的容量保持率。這項工作為合理設(shè)計SiOx的結(jié)構(gòu)和表面特性以實現(xiàn)高能量和長循環(huán)的鋰離子電池提供了新思路和新方法。

Li3Sb/LiF人工SEI界面層改性的SiOx負極

該項研究工作得到了國家自然科學基金、安徽省杰出青年科學基金、安徽省重大專項和安徽省重點研發(fā)計劃等資助，孫毅講師為第一作者，碩士研究生張寬信為第二作者，項宏發(fā)教授為通訊作者，合肥工業(yè)大學為唯一通訊單位。

近年來，以項宏發(fā)教授為帶頭人的鋰/鈉電池材料與安全技術(shù)團隊在高性能電極材料關(guān)鍵技術(shù)研發(fā)方向取得了一系列進展，相關(guān)研究成果先后發(fā)表在《Advanced Energy Materials》、《Small》、《Journal of Materials Science & Technology》、《Journal of Power Sources》和《Chemical Communications》等材料與能源類著名期刊上，在學術(shù)研究領(lǐng)域為我校材料物理和新能源材料與器件的專業(yè)建設(shè)與發(fā)展提供了有力支撐。

來源：合肥工業(yè)大學

論文鏈接：

https://onlinelibrary.wiley.com/doi/10.1002/adfm.202303020

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